近日,我院黎挺挺课题组与中山大学胡卓锋教授、中科院宁波材料所汪德高研究员合作,在CO2电催化还原制C2H4方面取得重要突破,相关成果“Highly Selective CO2 Electroreduction to C2H4 Using a Dual-Sites Cu(II) Porphyrin Framework Coupled with Cu2O Nanoparticles via a Synergetic-Tandem Strategy”发表于国际顶级期刊Angewandte Chemie(DOI: 10.1002/anie.202407090)。我院2022级硕士研究生何奇哲为第一作者,黎挺挺副教授为第一通讯作者,宁波大学为第一署名单位。
利用以绿电为动力的电催化还原CO2反应,将CO2高活性、高选择性转化为C2H4具有重要的科学意义和工业应用前景。目前,电催化还原CO2制C2H4已经取得了一些进展,但其C2H4收率还远低于传统的热催化CO2加氢反应。因此,设计和制备高效电催化剂,实现高电流密度、高C2H4选择性、高稳定性的“三高”性能,是推进电催化还原CO2走向实际应用的关键。本研究基于协同-串联策略,以含双活性位点Cu基卟啉有机框架CuPOF-Bpy@CNT和Cu2O纳米颗粒为组分构建了一例串联催化剂CuPOF-Bpy/Cu2O@CNT。该催化剂在H型电解池和具有气体扩散电极的流动池中都表现出优异的电催化活性,C2H4产物的法拉第效率高达71%,催化剂在长时间测试过程中仍保持稳定,整体性能表现出实际应用潜力。原位光谱和理论计算表明CuPOF-Bpy中双活性位点产生的高浓度*CO易脱附并迁移到Cu2O表面,定向转化为关键中间体*COCOH,最终高选择性生成C2H4。该研究为开发高效稳定的CO2-to-C2H4电催化剂提供了新的思路。
近年来,黎挺挺课题组围绕电催化还原CO2领域的关键科学问题,重点研究CO2还原电催化剂的设计、精准构筑、性能优化以及催化过程的多尺度动态表征与谱学分析,取得了系列研究成果(Adv. Sci. 2023, 2300797;Inorg. Chem. Front., 2023, 10, 3963–3973;ChemSusChem 2023, 16, e202300021;Coord. Chem. Rev., 2022, 464, 214563;Chem. Commun., 2021,57, 6987−6990;Inorg. Chem. 2020, 59, 14184−14192;ACS Energy Lett. 2019, 4, 629−636)。